在当前全球气候变化和能源危机的背景下,光催化CO2还原技术具有重要意义。近期,梁倩教授围绕光催化CO2还原高效转化制CH4这一研究前沿,探索开发了一系列新型光催化剂。
(1)调控氧空位助力Bi2MoO6/Co3O4纳米笼实现高选择性CO2光还原制CH4
光催化CO2还原(CO2RR)制备高附加值燃料已受到广泛关注,但CO2RR过程中涉及的多个电子和质子过程导致CO2RR的低选择性。课题组通过调控Bi2MoO6氧空位增强CO2吸附和光生载流子分离,在Bi-O键上实现高效CO2转化,CH4选择性达到98.9%。相关工作以“Regulating the Oxygen Vacancy on Bi2MoO6/Co3O4 Core-shell Nanocage Enables Highly Selective CO2 Photoreduction to CH4”为题发表在国际材料科学权威杂志Advanced Functional Materials上(Adv. Funct. Mater. 2024, 2412078, doi: 10.1002/adfm.202314093)。
图1.富氧空位的Bi2MoO6/Co3O4核壳纳米笼表现出优异的CO2RR光催化性能
原文链接:https://doi.org/10.1002/adfm.202412078
(2)内部电场调控催化剂电子结构实现光还原CO2高活性和高选择性
在前期工作基础上(J. Mater. Chem. A, 2022, 10, 24519-24528;Chem. Eng. J. 2023, 475, 146385),同时通过合理设计具有强内建电场和高氧化还原能力的S型异质结的启发,课题组制备MOFs衍生的ZnO@Co3O4/CsPbBr3多壳层催化剂在不使用牺牲剂和光敏剂的情况下,最佳光催化剂CH4产率为238.8 μmol g-1 h-1,选择性高达90.9%。相关工作以:“Internal electric field-modulated dual S-scheme ZnO@Co3O4/CsPbBr3 nanocages for highly active and selective photocatalytic CO2 reduction”为题发表在Journal of Catalysis上 (J. Catal. 2024, 435, 115574, doi:10.1016/j.jcat.2024.115574)
图2. 双S型异质结显著提高光催化CO2还原活性
原文链接:https://doi.org/10.1016/j.jcat.2024.115574
以上两项工作的第一作者均为石油化工学院范景珊同学,同时,相关工作得到上海科技大学刘志老师、彭蒸老师,新浦京8883平台李忠玉老师、刘江川老师的大力支持。研究工作得到国家自然科学基金面上项目、江苏省先进催化与绿色制造协同创新中心等经费支持。